Ĉe la Monda Ĉampioneco de 2009 en Romo, Pellegrini denove rompis la mondan rekordon en la 400 m libera stilo kun tempo de 3:59.15, gajnante la oran medalon kaj tiel iĝante la unua ina naĝanto, kiu rompis la 4-minutan barilon en la okazaĵo; ŝi gajnis la oran medalon ankaŭ en la 200 m libera stilo kaj ŝi rompis sian propran mondan rekordon kun tempo de 1:52.98. Ĉe Eŭropaj Mallongaj Kursaj Ĉampionecoj 2009
en Istanbulo ŝi rompis la mondan rekordon en la 200 m libera stilo kun tempo de 1: 51.17. Ĉe la Eŭropa Ĉampioneco en Budapeŝto en 2010, Pellegrini gajnis la bronzan medalon en la 800 m libera stilo, malantaŭ Lotte Friis kaj Ophélie-Cyrielle Etienne, kaj la oran medalon en la 200 m libera stilo kun tempo de 1:55.45; en la sama jaro, ŝi anoncis, ke ŝi laboros kun la iama trejnisto de Laure Manadou, Philippe Lucas.