Post la dinastia unio kun Portugalio, Alberto iĝis la unua vicreĝo de la regno kaj ĝia transoceana imperio en 1583. En la sama tempo li estis nomumita Papo-Legato kaj Granda Inkvizitoro por Portugalio. Kiel vicreĝo de Portugalio li partoprenis en la organizo de la Granda Armada de 1588 kaj forpuŝis anglan kontraŭatakon.
en Lisbono en 1589. En 1593 Filipo la 2-a revokis lin al Madrido, kie li ludos ĉefan rolon en la registaro de la hispana monarkio. Du jarojn poste, la ribelemaj Hugh O'Neill, Grafo de Tyrone kaj Hugh Roe O'Donnell ofertis al Albert la irlandan kronon en la espero akiri hispanan subtenon por ilia celo.