Liénart was een actieve deelnemer aan het Tweede Vaticaans Concilie (1962<unk>1965), was een vooraanstaande liberale stem bij het concilie en zat in de raad van voorzitterschap. Toen de Romeinse curie, die overwegend uit conservatieve prelaten bestond, een lijst van kandidaten voor de leden van de commissies van de raad uitbracht, maakte Liénart bezwaar dat niets van de kwalificaties van de kandidaten was opgenomen. Liénart, bijgestaan door de kardinalen Bernardus Johannes Alfrink en Giovanni Colombo, bracht op 8 december 1965 een van de slotboodschappen van het concilie. Hij was ook een van de kardinaal-kiesers in het pauselijk conclaaf van 1963
, die paus Paulus VI heeft gekozen.