Priestley had zijn tweede studiejaar voltooid toen hij als geoloog bij Shackleton's "Nimrod"-expeditie ging werken
(1907<unk>09) naar Antarctica. Daar werkte hij nauw samen met de gerenommeerde geologen (Sir) Edgeworth David en Douglas Mawson, ook leden van de expeditie. Priestley verzamelde mineralen en korstmossen uit de regio, waaronder eilanden in de Rosszee, de noordzijde van de vulkaan Mount Erebus en bergen in de buurt van de Ferrar-gletsjer. Hij maakte deel uit van het voorste team dat de voedsel- en brandstofdepotten legde voor Shackletons bijna succesvolle poging om als eerste de Zuidpool te bereiken in 1909. Tijdens een expeditie in november 1908 sliep Priestley drie dagen in een sneeuwstorm buiten in zijn slaapzak. Terwijl de sneeuwstorm woedde, gleed hij langzaam over de gletsjer en viel bijna van het einde ervan om te sterven. Na zijn terugkeer van de expeditie bracht hij vier maanden door in Engeland voordat hij terugkeerde naar Sydney, Australië, om samen met Edgeworth David aan het geologische rapport te werken, dat uiteindelijk in 1914 werd gepubliceerd.