Hij werd geboren in Redfern als zoon van James Syme en Annie Sheriff. Hij groeide op in Kogarah en verliet de school op veertienjarige leeftijd om als leerling metselaar te werken. In 1940 kocht hij een kleine pluimveebedrijf in Moorebank en werd hij secretaris van de Australische Vereniging van pluimveebedrijven. Tijdens de Tweede Wereldoorlog diende hij in Papoea-Nieuw-Guinea, maar hij kreeg malaria en werd in 1943 wegens medische redenen ontslagen. Hij was een korte tijd lid van de Arbeiderspartij, maar trad in 1938 toe tot de Communistische Partij van Australië (CPA). Hij trouwde in 1952 met communist Kathleen Stringer; ze waren beiden prominente communisten in de jaren vijftig, en in de jaren zestig en zeventig werd Syme een actieve tegenstander van de Vietnam-oorlog als een onrechtvaardige invasie. Hij was ook een feminist en natuurbeschermer die de grondrechten van de Aboriginals steunde, en samen met de CPA was hij tegen de invasie van Tsjecho-Slowakije door de Sovjet-Unie.
In 1968 was het zo. In de jaren zeventig richtte hij zich op natuurbehoud en voerde hij een campagne tegen zandwinning op de rivier de Georges. Hij werd in 1976 in zijn huis aangevallen, wat hij toeschreef aan zijn lokale activisme. In 1980 werd hij verkozen in de gemeenteraad van Liverpool, waar hij vijftien jaar diende. In de raad speelde hij een sleutelrol bij de oprichting van het recreatiegebied van Chipping Norton Lake. Syme stierf in 2013.