In februari 1847 voegde hij zich bij zijn bataljon bij de Kaap. De eerste Kaffir oorlog
Buller werd direct benoemd tot brigadebestuurder en uiteindelijk tot bevelhebber van de 2e divisie. In september 1847 werd hij benoemd tot tweede in bevel van Sir George Berkeley in de campagne in de Amatola-bergen, waarin zijn bataljon Sandilli zo fel achtervolgde dat de chef zich op 19 oktober aan Buller overgaf. Hij werd in december 1847 benoemd tot Companion of the Order of the Bath. In 1848 diende hij onder Sir Harry Smith in de Oorlog tegen Pretorius, en op 29 augustus leidde hij de aanval op de Boomplaats, waar hij zwaar gewond raakte en zijn paard onder hem werd gedood. Zijn bataljon kwam nu naar huis, maar in 1852 kreeg hij opnieuw het bevel om met zijn regiment naar de Kaap te gaan. Aan het hoofd van een brigade in de divisie van generaal Somerset verbrandde hij de kraals in de Waterkloof in de Tweede Kaffir Oorlog, en was aanwezig bij de Slag bij Berea, waar hij publiekelijk werd bedankt door Sir George Cathcart, en uiteindelijk volgde Somerset op in het commando van zijn divisie in augustus 1852.