Tussen 6 december 1916 en november 1918 werd de stad bezet door Duitse troepen als gevolg van de Slag om Boekarest.
, met de officiële hoofdstad tijdelijk verplaatst naar Iași (ook wel Jassy genoemd), in de regio Moldavië. Na de Eerste Wereldoorlog werd Boekarest de hoofdstad van Groot-Roemenië. In de jaren tussen de oorlogen werd de stedelijke ontwikkeling van Boekarest voortgezet, waarbij de stad elk jaar gemiddeld 30.000 nieuwe inwoners kreeg. Ook enkele van de belangrijkste bezienswaardigheden van de stad werden in deze periode gebouwd, waaronder Arcul de Triumf en Palatul Telefoanelor. De Grote Depressie in Roemenië had echter zijn tol geëist van de burgers van Boekarest, die culmineerde in de Grivița-staking van 1933.