Schrijf een vervolg op deze paragraaf - De Cardinals ruilden Davalillo samen met Nelson Briles aan de Pittsburgh Pirates voor Matty Alou en George Brunet in januari. Hij bleef in zijn rol als een utility speler, geconfronteerd meestal rechtshandige pitchers en het spelen van alle drie buitenveld posities en als een eerste honkballer. Davalillo eindigde het jaar met een slaggemiddelde van.285, waardoor de Pirates de titel van de National League Eastern Division veroverden. De Pirates versloegen de San Francisco Giants in de National League Championship Series van 1971.
voordat ze de World Series van 1971 wonnen tegen de Baltimore Orioles. In 1972 bleef hij een waardevolle rolspeler, waarbij hij een carrièrehoog.318 slaggemiddelde behaalde in 117 wedstrijden, waardoor de Pirates de Eastern Division-vlaggen wonnen, voordat ze verloren aan de Cincinnati Reds in de National League Championship Series van 1972.