Lamont stond voor het leiderschap van de Schotse Arbeiderspartij na het ontslag van Iain Gray in het kielzog van de nederlaag van de partij bij de Schotse parlementsverkiezingen van 2011; zijn tweede opeenvolgende nederlaag. Na een herziening van hoe de Labour Party in Schotland zou worden gestructureerd, werd ze de eerste algemene leider. Zij verklaarde dat Labour de verkiezingen van 2011 verloor omdat het de richting was kwijtgeraakt en een herziening van het Schotse Labour-beleid opstelde over kwesties zoals decentralisatie en de toewijding van de partij aan gratis universele openbare diensten. Na de aankondiging van een referendum over de Schotse onafhankelijkheid door de SNP-regering
, was ze een sleutelfiguur in de Better Together-campagne; een partijoverschrijdende beweging die ernaar streefde Schotland deel uit te maken van het Verenigd Koninkrijk. In oktober 2014 nam ze ontslag als leider van de Schotse Arbeiderspartij. Ze maakte de aankondiging in een "Daily Record" interview waarin ze beweerde dat senior figuren binnen de Britse Arbeiderspartij haar pogingen om de Schotse partij te hervormen hadden ondermijnd en behandeld "als een bijkantoor van Londen". Na een leiderschapsverkiezing om haar te vervangen, werd ze in december 2014 opgevolgd door de voormalige minister van Buitenlandse Zaken voor Schotland Jim Murphy.