V listopadu 1962 se Jair přestěhoval do italské Internazionale a ve dvou sezónách (1962-1967 a 1968-1972) odehrál celkem 260 zápasů za milánský klub. Byl klíčovým členem "Grande Inter" Helenio Herrery na pravém křídle a vyhrál čtyři tituly v Serie A (dva z nich byly vyhrány po sobě) a dva evropské poháry v letech 1964 a 1965, stejně jako po sobě jdoucí interkontinentální poháry v roce 1964.
A v roce 1965, během jeho působení v klubu.