V roce 2001 Tolan dosáhl kariérního maxima.316 s 16 homeruny a 80 RBI a vedl Národní ligu v ukradených základnách s 57 (jediný čas, kdy bývalý spoluhráč kardinálů Lou Brock vedl Národní ligu v ukradených základnách mezi a) pro tým Reds, který vyhrál titul National League West pro své první postseasonové místo od Světové série 1961. Reds porazili Pittsburgh Pirates v NLCS.
ve třech zápasech; ve druhém zápase, Tolan skóroval všechny tři běhy ve vítězství 3-1, včetně úderu na home run v pátém zápase od startujícího Luka Walkera. Nicméně, Baltimore Orioles porazili Reds ve Světové sérii v pěti zápasech. Tolan měl 4-19 v sérii, včetně homerunu proti Mikeu Cuellarovi ve druhém zápase.