Priestley dokončil druhý ročník studia, když se zapsal jako geolog do Shackletonovy expedice "Nimrod"
(1907<unk>09) na Antarktidu. Tam úzce spolupracoval s proslulými geology (Sir) Edgeworthem Davidem a Douglasem Mawsonem, kteří byli také členy expedice. Priestley shromažďoval vzorky minerálů a lišejnů z oblasti, včetně ostrovů v Rossově moři, severní strany sopky Mount Erebus a hor v blízkosti ledovce Ferrar. Byl součástí předběžného týmu, který položil zásoby potravin a paliva pro Shackletonův téměř úspěšný pokus být prvním, kdo dosáhl jižního pólu v roce 1909. V listopadu 1908 strávil Priestley během expedice kvůli nedostatku místa ve stanu tři dny sněhové bouře, kdy spal venku ve svém spacím pytli. Když bouře zuřila, pomalu klouzal dolů po ledovci a málem z ní spadl a zemřel. Po návratu z expedice strávil čtyři měsíce v Anglii a poté se vrátil do Sydney v Austrálii, kde pracoval s Edgeworthem Davidem na geologické zprávě, která byla nakonec zveřejněna v roce 1914.