V následující sezóně debutoval v Serie A pro Cagliari 13. září 1964 v prohře 2:1 proti Romě a také pomohl klubu vyhnout se sestupu, což vedlo tým na pohodlné šesté místo v tabulce, ve věku 20 let zaznamenal povzbuzující 9 gólů ve 32 zápasech. Následovalo jedenácté, šesté a deváté místo v lize mezi lety 1965 a 1968, zatímco Riva také skončil jako nejlepší střelec ligy poprvé v sezóně 1966-67 s 18 góly, protože klub začal budovat potenciální titul vyhrávající stranu kolem svého hvězdného útočníka: Riva přilákal několik významných fotbalistů do Cagliari a tým během tohoto období představoval klíčové hráče, jako jsou Enrico Albertosi, Roberto Boninsegna, Ricciotti Greatti, Comunardo Niccolai, Mario Martiradonna, Mario Brugnera, Pierluigi Cera a Nené. Riva následně pomohl Cagliari skončit na druhém místě jak v Coppa Italia, za Romou, tak v lize, čtyři body za Fiorentinou, během sezóny 1968-69.
, vyhrál titul "capocannoniere" podruhé s 20 góly ve 29 zápasech; Cagliari vedl v lize až do 21. zápasového dne, kdy prohrála doma s Juventusem a tým se vzdal svého vedení.