Na začátku španělské občanské války byl uvězněn na Ibize a propuštěn v srpnu 1936, když se ostrov vrátil pod republikánskou kontrolu. V listopadu 1936 byl v Madridu, kde se zmocnil aristokratského paláce (Palacio de Zabálburu) poblíž parku Retiro jako sídla své Aliance de Intelectuales Anti-fascistas (Svaz antifašistických intelektuálů), která se stala druhým domovem Gerdy Taro. Během španělské občanské války se Alberti stal poetickým hlasem levice a během obléhání Madridu často vysílal z hlavního města.
Frankovskou armádou, skládal básně na chválu obráncům města. Sotva se objevil časopis XV. mezinárodní brigády "Dobrovoľník za svobodu", který neobsahoval jednu z jeho básní. Na počátku roku 1939 vedl s manželkou v Eldě velký venkovský dům jako hotel, kde se shromažďovalo mnoho republikánů, kteří zvažovali vyhnanství. Mezi nimi byly například La Pasionara, Enrique Líster a Juan Modesto. Po porážce španělských republikánských ozbrojených sil a rozpuštění republiky povstaleckou frakcí, Alberti a María uprchli do Paříže přes Oran a přestěhovali se do bytu společně s Pablem Nerudou na Quai de l'Horloge. Do konce roku 1940 žili v Paříži a pracovali jako překladatelé pro francouzské rádio a jako hlasatelé pro vysílání "Paris-Mondial" v Latinské Americe. Po německé okupaci Francie se plavili z Marseille do Buenos Aires na lodi SS Mendoza.