Byl jmenován manažerem dánského národního týmu v roce 1962, nahradil Arne Sørensena, který vedl Dánsko k stříbrné medaile na letních olympijských hrách v roce 1960. Naneštěstí pro Petersena byla většina stříbrných medailistů z roku 1960 vyloučena z amatérského národního týmu za to, že podepsala profesionální smlouvy, a dánský fotbal neměl amatérské hráče, kteří by následovali úspěch. Dánsko získalo čtvrté místo ze čtyř účastníků na mistrovství Evropy v roce 1964.
, který porazil maltský národní fotbalový tým, albánský národní fotbalový tým a lucemburský národní fotbalový tým v kvalifikačních zápasech. Poul Petersen vedl Dánsko 47 zápasů až do listopadu 1966, vyhrál 17 a prohrál 22 zápasů.