V roce 1953 hrál Ashraf Pahlavi důležitou roli v operaci Ajax.
jako ten, kdo změnil Mohammad Reza Shahův názor, když dal souhlas CIA a SIS zahájit operaci. Šáh původně operaci odmítl a nějakou dobu ji odmítl přijmout. Na začátku roku 1953 se setkala s agenty CIA, kteří ji požádali, aby si promluvila se svým bratrem, protože byla jediná, kdo na něj mohl mít vliv. Jak vypráví historik Stephen Kinzer v knize "All the Shah's Men", "Ashraf si užívala života ve francouzských kasinech a nočních klubech, když jí zavolal jeden z nejlepších íránských agentů Kermita Roosevelta, Assadollah Rashidian. Zjistil, že je neochotná, takže další den přišla delegace amerických a britských agentů, aby pozvání předložili silnějším způsobem. Vůdce delegace, vysoce postavený britský agent jménem Norman Darbyshire, měl tu prozíravost přinést norský kabát a balíček peněz. Když Ashraf uviděla tyto odměny, vzpomněla si později Darbyshireová, "její oči se rozsvítily a její odpor se rozpadl". Podle jejího vlastního výpovědi byla Pahlavi nabídnuta bílá šek, pokud by souhlasila s návratem do Íránu z nuceného exilu ve Francii, ale odmítla peníze a vrátila se z vlastní vůle.