כתוב המשך לפרק זה - ת'אנט הודיע ב-1966 שהוא לא יעמוד לכהונה שנייה, אבל הוא קיבל טיוטה כשהמועצה לביטחון הבטיחה לו שהוא לא יהיה "פקיד מצטיין". ב-2 בדצמבר 1966, האסיפה הכללית מינתה מחדש את ת'אנט לתקופת כהונה שהסתיימה ב-31 בדצמבר 1971, על פי המלצה פה אחד של מועצת הביטחון. בתקופת כהונתו השנייה, הוא פיקח על כניסתו של עשרות מדינות חדשות באסיה ואפריקה לאו"ם, והיה מתנגד נחרץ לאפרטהייד בדרום אפריקה. הוא גם ייסד הרבה סוכנויות, קרנות ותוכניות של האו"ם בנושאי פיתוח וסביבה, כולל תוכנית הפיתוח של האו"ם (UNDP), אוניברסיטת האו"ם, ועידת האו"ם לסחר ופיתוח, מכון האו"ם להכשרה ומחקר (UNITAR) ותוכנית הסביבה של האו"ם. מלחמת ששת הימים בין מדינות ערביות לישראל, אביב פראג והפלישה הסובייטית לאחר מכן לצ'כוסלובקיה, ומלחמת הודו-פקיסטן
של 1971 שהובילו להולדת בנגלדש כל התרחש במהלך כהונתו כמזכיר הכללי.