בינתיים, בריאותו של ג'ורג' החלה להידרדר. הוא פיתח דמנציה, והפך עיוור לחלוטין וחירש יותר ויותר. הוא לא היה מסוגל לדעת או להבין שהוא הוכרז כמלך האנובר בשנת 1814, או שאשתו מתה בשנת 1818. בחג המולד של 1819, הוא דיבר שטויות במשך 58 שעות, ובשבועות האחרונים של חייו לא היה מסוגל ללכת. הוא מת בטירת וינדזור בשעה 8:38 בערב ב-29 בינואר 1820, שישה ימים לאחר מותו של בנו הרביעי, הדוכס קנט. בנו האהוב, פרדריק, דוכס יורק, היה איתו. ג'ורג' השלישי נקבר ב-16 בפברואר בקפלה של סנט ג'ורג', בטירת וינדזור. ג'ורג' ירש אותו שניים מבניו, ג'ורג' הרביעי וויליאם הרביעי, שניהם מתו ללא ילדים לגיטימיים, והותירו את כס המלכות לילד היחיד לגיטימי של דוכס קנט, ויקטוריה, מבית ג'ורג' השלישי.
הוא דיבר שטויות במשך 58 שעות, ובשבועות האחרונים של חייו לא היה מסוגל ללכת