הוא מונה למנהל הקבוצה הלאומית של דנמרק ב-1962, במקום ארן סורנסן, שהוביל את דנמרק למדליית הכסף באולימפיאדת הקיץ של 1960. למרבה הצער עבור פיטרסן, רוב זוכי המדליית הכסף משנת 1960 הושעו כעת מהצוות הלאומי החובבני בלבד בשל חתימתם על חוזים מקצועיים, ולכדורגל הדני לא היו שחקנים חובבניים שימשיכו את ההצלחה. הוא הצליח לדנמרק למקום הרביעי מתוך ארבעה משתתפים בגביע האומות האירופיות של 1964.
, לאחר שהביס את נבחרת הכדורגל הלאומית של מלטה, נבחרת הכדורגל הלאומית של אלבניה, ואת נבחרת הכדורגל הלאומית של לוקסמבורג במשחקי ההסמכה. פול פטרסן היה אחראי על דנמרק במשך 47 משחקים עד נובמבר 1966, ניצח 17 והפסיד 22 משחקים.