השלים את המשפט הבא: מבחינה פוליטית, סלמונד היה אחד התומכים החשובים ביותר של עצמאות סקוטלנד, וקרא שוב ושוב לריפורנדום בנושא. סלמונד ניהל קמפיין על התחממות כדור הארץ ובממשלה התחייבה סקוטלנד לחקיקה על הפחתת פליטות וייצור אנרגיה מתחדשת. יום אחרי
לאחר משאל העם על עצמאות סקוטלנד ב-2014, בו רוב המצביעים הסקוטיים דחו את עצמאות סקוטלנד מהמלכה המאוחדת, סלמונד הודיע על כוונתו לא להתמודד לבחירה מחדש כמנהיג המפלגה הלאומית הסקוטית בוועידת המפלגה הלאומית הסקוטית בנובמבר, ולהתפטר ממשרת ראש הממשלה לאחר מכן. הוא ירד כמנהיג SNP על ידי סגנו, ניקולה סטרג'ון, המועמד היחיד לעמוד בבחירות למנהיגות. ב-18 בנובמבר הוא הגיש את התפטרותו מכהונתו כראש הממשלה, וביום למחרת ירש אותו סטרג'ון.