השלים את המשפט הבא: ת'אנט הודיע ב-1966 שהוא לא יעמוד לכהונה שנייה, אבל הוא קיבל טיוטה כאשר מועצת הביטחון הבטיחה לו שהוא לא יהיה "מזכיר מצטיין". ב-2 בדצמבר 1966, האסיפה הכללית מינתה מחדש את ת'אנט לתקופת כהונה שהסתיימה ב-31 בדצמבר 1971, על פי המלצה פה אחד של מועצת הביטחון. בתקופת כהונתו השנייה, הוא פיקח על כניסתו של עשרות מדינות חדשות באסיה ואפריקה לאו"ם, והיה מתנגד נחרץ לאפרטהייד בדרום אפריקה. הוא גם ייסד הרבה סוכנויות, קרנות ותוכניות של האו"ם בנושאי פיתוח וסביבה, כולל תוכנית הפיתוח של האו"ם (UNDP), אוניברסיטת האו"ם, ועידת האו"ם לסחר ופיתוח, מכון האו"ם להכשרה ומחקר (UNITAR) ותוכנית הסביבה של האו"ם. מלחמת ששת הימים בין מדינות ערב לישראל, אביב פראג והפלשה הסובייטית של צ'כוסלובקיה,
מלחמת הודו-פקיסטן של 1971 שהובילה לידת בנגלדש התרחשה במהלך כהונתו כמזכיר הכללי.