Continuó su carrera como estrella de acción con Mr. & Mrs. Smith (2005) y Wanted (2008) —sus mayores éxitos comerciales no animados hasta la fecha— y recibió más elogios de la crítica por sus actuaciones en los dramas A Mighty Heart (2007) y Changeling (2008), que le valieron una nominación a un premio de la Academia por Mejor actriz.